Después de transferirse a Ealing Art College, donde obtuvo su diploma en Arte y Diseño Gráfico, conoció a un compañero de estudios Tim Staffell, luego el bajista de una banda llamada Sonreír junto al guitarrista Brian May y baterista Roger Taylor. A principios de 1969, Staffell presentó a su nuevo amigo a la banda. «En esa etapa, es simplemente un entusiasta», dijo May. Mojo en 1999. «Él dice: ‘Esto es realmente bueno, es genial cómo … eres consciente de crear atmósferas y derribarlas. Pero no te vistes bien, no te estás dirigiendo a la audiencia correctamente. siempre oportunidad de conectarse ‘».
A medida que se acercaba más a los chicos de la banda, vendiendo artículos en un puesto de ropa en el bohemio Kensington Market con Taylor, compartiendo piso con Taylor y May, estaba entrando y saliendo de un par de grupos propios, intentando para insertar tanta influencia sobre ellos como pudiera. Pero cuando vio a Smile, su ambición se convirtió en ser su cantante principal, llegando incluso a gritar en sus shows: «¡Si yo fuera tu cantante, te mostraría cómo se hace!»
A principios de 1970, Staffell había decidido dejar el grupo y en abril, May y Taylor optaron por formar una nueva banda con Mercury. De inmediato, comenzó a ejercer su influencia en el grupo, que llegó a incluir al bajista. John Deaconempujándolos a vestirse de manera más teatral e insistiendo en que nombren a la banda Queen. «Era un nombre fuerte, muy universal y muy inmediato», explicaría años después, según Piedra rodante. «Tenía mucho potencial visual y estaba abierto a todo tipo de interpretaciones, pero esa era solo una faceta».
Fue por esta época que dejó atrás su apellido para siempre, convirtiéndose oficialmente en Freddie Mercury. «Creo que cambiar su nombre fue parte de él asumiendo esta piel diferente», dijo May en el documental de 2000, Freddie Mercury: La historia no contada. «Creo que le ayudó a ser la persona que quería ser. La persona Bulsara todavía estaba allí, pero para el público iba a ser este personaje diferente, este dios».